Pierre Roger de Beaufort sündis PrantsusmaalRosiers d’Égletonsi kommuunis Maumonti lossis hilisema Beauforti krahvi Guillaume II Rogeri ja tema abikaasa Marie du Chamboni kümnelapselises peres. Tema onu sai 1342 paavstiks Clemens VI nime all.
Gregorius XI oli noorim paavst pärast Clemens V, hiljem on veel nooremalt paavstiks saanud Bonifatius IX ja Leo X.
29.–30. detsembrini 1370 toimunud konklaavil osales 18 kardinali. Konklaavil ei peetud ühtki vooru, vaid paavst valiti Püha Vaimu inspiratsioonil (per viam Sancti Spiritus). Gregorius XI teavitas 30. detsembril Prantsusmaa kuningatCharles V enda saamisest paavstiks.
Gregorius XI teavitas kardinale kavatsusest minna kohe pärast paavstiks saamist Rooma, kuid teda takistasid rasked finantsolud, pinged Prantsusmaa ja Inglismaa suhetes ning Itaalia keeruline sisepoliitiline olukord.
1375 peatas FirenzeKirikuriigi varustamise toiduainetega, mille tagajärjel puhkesid rahutused. Paavst kehtestas Firenzele interdikti ja saatis Itaaliasse kardinalRobert de Genève juhtimisel väed, kes suutsid mässulised alad alistada taas paavsti jurisdiktsiooni alla. Ta määras 1376 kardinal Giacomo Orsini legaadiks Sienas.
Suvel 1376 viibis AvignonisSiena Katariina, kes püüdis paavsti veenda Itaaliasse siirduma ja taotles mässuliste linnriikide rahu Kirikuriigiga. Hiljem 1378 algul saatis paavst Katariina oma saadikuna Firenzesse.
Ta alustas Rooma jõudes Firenzega rahuläbirääkimisi, mida ei saatnud edu. Kui legaat Robert de Genève korraldas 3. veebruaril 1377 Cesenas veresauna, puhkesid rahutused ja olukorra pingestumisel tõmbus paavst maisAnagnisse. Ta naasis 7. novembril 1377 taas Rooma ja hilisema Napoli peapiiskopiTommasso Ammannati (Tommaso de Amanatise) kohaselt kavatses paavst pöörduda 1378 tagasi Avignoni.
Ta määras 1. veebruaril 1371 Johannes Rutenbeki Tartukanoonikuks, 19. mail 1371 Wilhelm Vishusi Tartu kanoonikuks, 21. mail 1371 Henricus de Velde Tartu kanoonikuks, 1. oktoobril 1371 Ridgerus Esseni Tartu kanoonikuks, 4. novembril 1371 Tartu vaimuliku Henricus Wittenborchi Limbaži rektoriks, 8. novembril 1371 Tartu vaimuliku Hermannus Vekeneri Saare-Lääne piiskopkonna kanoonikuks, preester Johannes Strasschini Tartu kanoonikuks, Henricus Haselowe Tartu kanoonikuks, 22. oktoobril 1372 Johannes Cracianync de Livonia Saare-Lääne piiskopkonna kanoonikuks, 10. augustil 1373 Johannes Kundebeke Saare-Lääne piiskopkonna kanoonikuks, 5. novembril 1373 Johann von Essendi Tartu toomhärraks, 17. augustil 1374 Fromhold von Vifhuseni Tartu kanoonikuks, 18. jaanuaril 1375 Saare-Lääne piiskopkonna preestri Henning Hamersle Saare-Lääne piiskopkonna (Haapsalu) Pühavaimu kiriku kaplaniks, 1375 Gotscalc Benermani Tartu kanoonikuks, 20. mail 1377 Goswin Breydenscheyduse Tartu kanoonikuks ja 30. jaanuaril 1378 Johannes Boeti Saare-Lääne piiskopkonna kanoonikuks.
Praha linn esitas 1373 süüdistusi tšehhi usureformaatori Jan Milíči vastu, kes läks Avignoni oma vaateid paavstile õigustama. Gregorius XI mõistis ta süüdistustest õigeks.
Gregorius XI avaldas Urbanus V koostatud Elzéar de Sabrani kanoniseerimisotsuse. Ta kaalus 1375 Urbanus V beatifikatsiooniprotsessi alustamist.
Ta sätestas 12. septembril1372, et Sitsiilias tuleb fraticelli liikumise esindajate tuhka ja luid austada reliikviatena. Ta andis korralduse, et mõnede surnud fraticelli liikmete auks tuleb rajada kirikuid.
Gregorius XI määras 21 kardinali 2 konsistooriumil. Tema ajal said kardinaliks hilisemad vastupaavstidClemens VII ja Benedictus XIII. Ta määras 1377 Acerenza peapiiskopi Bartolomeo Prignano (hilisem paavst Urbanus VI) Bari peapiiskopiks. Ta avaldas 19. märtsil 1378 bulla "Periculis et detrimentis", milles ta kohendas 1274. aasta apostelliku konstitutsiooni sätteid paavsti valimise osas. Ta lubas Roomas viibinud kardinalidel alustada paavsti surma korral konklaaviga kohe – ootamata ära Prantsusmaal viibivad kardinale. Samuti võisid kardinalid konklaavi pidada kohas, mille nad leiavad endale meelepärase olevat.
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